Figlio di Carlo I e di Beatrice di Provenza, nacque nel 1254. Principe di Salerno dal 1266, partecipò dopo i Vespri siciliani alla guerra contro gli Aragonesi. Nel 1284, mentre il padre Carlo I era in Provenza per preparare la grande flotta, finanziata dal papa francese Martino V, che avrebbe dovuto consentire la riconquista della Sicilia, la flotta aragonese dalla Sicilia, sotto il comando dell’ammiraglio Ruggero di Lauria, si palesò all’improvviso davanti a Napoli.
E Carlo II, invece di aspettare il ritorno del padre, accettò la battaglia navale, uscendone non solo sconfitto ma anche prigioniero con alcuni nobili napoletani. Per Carlo I fu l’inizio della fine e infatti morì pochi mesi dopo, a Foggia, all’inizio del 1285.
Il figlio Carlo II gli successe mentre era prigioniero in Aragona. Da allora in poi, gran parte della sua vita sarebbe stata accompagnata dalle alterne vicende della lunga guerra contro gli Aragonesi, nella quale il papato continuò a giocare sempre un ruolo determinante a favore degli Angioini.
Intanto, Pietro III non sopravvisse a lungo al nemico Carlo I e morì anch’egli nel 1285, in novembre. E anche i suoi figli e successori (Alfonso in Aragona, Catalogna, Valencia e Maiorca e Giacomo in Sicilia) ereditarono il conflitto, trovandosi di fatto obbligati a proseguirlo.
Per la sua liberazione, Carlo II dovette aspettare l’ottobre del 1288 e lasciare in ostaggio ad Alfonso d’Aragona tre dei suoi numerosi figli (quattordici dalla moglie Maria d’Ungheria e due illegittimi), a garanzia del rispetto dell’accordo sottoscritto con il re aragonese. Ma incoronato re di Sicilia e di Gerusalemme dal papa Niccolò IV, che sosteneva Carlo di Valois sul trono di Aragona, Carlo II non rispettò il patto e i figli restarono in Spagna.
La guerra in Sicilia riprese e andò avanti fino al febbraio 1291, quando finalmente Carlo II e Alfonso III raggiunsero la pace a Tarascona: per veder riconosciuto pure dal papa il suo diritto dinastico sull’Aragona al posto di Carlo di Valois, Alfonso disconobbe il diritto del fratello Giacomo sulla Sicilia, che tornò a Carlo II, la cui figlia Margherita avrebbe dovuto sposare il Valois, che avrebbe ottenuto anche la contea di Angiò e del Maine.
Ma la pace durò pochi mesi. Alla morte di Alfonso senza eredi il 18 giugno 1291, il fratello Giacomo si tenne la Sicilia e il conflitto riprese. La pace tornò a intravedersi nel 1295 con il trattato di Anagni tra Carlo II e Giacomo e il via libera di due papi, Celestino V e Bonifacio VIII. Si prevedeva il ritorno della Sicilia agli Angioini, ma il Parlamento siciliano non ne volle sapere e proclamò Federico d’Aragona, fratello di Giacomo, re si Sicilia.
Riprese la guerra, più virulenta di prima, in tutto il Mezzogiorno. Bonifacio VIII chiese a Giacomo e a Carlo II di attuare il trattato di Anagni e così Angioini e Aragonesi mossero da alleati contro i Siciliani e Federico III.
Solo nel 1302 la pace di Caltabellotta mise fine alla lunga guerra del Vespro, riconoscendo Federico come re di Trinacria fino alla morte, per poi trasferire l’isola agli Angiò.
Intanto, Carlo II riprese per sé il titolo di re di Sicilia, oltre che di Napoli, pur lasciando l’isola a Federico. Negli anni seguenti Carlo fu impegnato da conflitti per conservare titoli e possedimenti in Acaia, Albania e ad Arles, con scarsi risultati.
Morì a Napoli il 5 maggio 1309, lasciando il trono al figlio Roberto d’Angiò, detto il Saggio.
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